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复旦大学光科系张浩课题组与国外合作在二维MoTe2的光致相变研究取得重要进展

发布时间:2020-06-22 

  近期,复旦大学张浩团队与日本静冈大学符德胜教授等国内外研究者共同合作,在二维过渡金属二锑化物MoTe2的光致相变研究取得了突破性进展。研究成果于近期在线发表在Nature合作刊物《npj 2D Materials and Applications》上。复旦大学硕士生彭博是本文第一作者,复旦大学张浩副教授、朱鹤元教授以及日本静冈大学符德胜教授为共同通讯作者。合作者单位包括中科院物理所、英国剑桥大学、美国埃姆斯实验室与温州大学。

 

        用光控制物质不同形态之间的超快转变用以实现超快功能器件,是90年代发现光致相变后科学研究者一直追求的目标。研究团队利用第一原理计算及朗道理论成功地解决了悬而未决的二维层状结构材料MoTe2从半导体2H 相到金属1T' 相光诱导相变机制的物理问题。

 

  张浩副教授领导的研究团队发现这个相变,不是人们原先设想的由热累积效应、缺陷或者是热应变引起的相变,而是一个纯粹的光激发电子诱导的相变过程。在不改变二维材料物质化学组成的前提下,在光激发电子的过程中,晶体中的电子分布状态及晶格振动模出现了根本改变,导致了化学键结合的巨变及由晶格振动模软化而驱动的超快相变的出现,且这个由电子激发态的相变非常类似于Peierls相变。研究团队还首次成功地利用朗道理论预测了光致相变的阈值条件,揭示了光致相变跟传统温度或压力导致的平衡热力学相变的物理机理的不同之处。

 

 

1 (a) E''以及A2''模式的声子频率随着激光激发态能量的变化。(b)二维势能面,其中横轴代表A2''模式下的约化位移,纵轴代表E''模式下的约化位移,等高线代表能量增量。

 

       研究显示电子被激发后的过程时间可以分为以下三部分:(1)激发电子的电子热平衡过程(20fs),(2)激发态声子软化相变过程(117-292fs),以及(3)晶格热平衡过程(数百皮秒)。第一个阶段中,电子系统的温度通过光子激发升高,而电子空穴的复合过程发生在皮秒的量级,因此所有的激发电子可以在复合或者电声作用前达到热平衡。第二步MoTe22H相对称性破缺位移发生在292 fs内(E"模式)。第三阶段,热载流子通过转移能量到晶格而冷却,激发态电子通过不同声子的作用转移为热量,这个过程发生在几百个皮秒的量级。但是研究发现MoTe2中的光致相变不需要第三阶段的热交换,在第二阶段时间内已经完毕,是一个亚皮秒级超快相变。

 

       该项成果发现了光激发可以导致二维的MoTe22H半导体相转变到1T'金属相,并预测到相变会在亚皮秒超快时间内迅速完成,不需要电子跟晶格的热交换过程。同时用朗道相变理论成功地预测了光致相变的阈值条件,为寻找光致相变材料提供了全新的探索方向。